Nomeado professor de astronomia na Escola Politécnica (“Escola Politécnica”), de Paris, em 1837, Le Verrier primeiro realizou um estudo abrangente da teoria de que o planeta Mercúrio órbita e compilado melhorou muito tabelas do movimento do planeta.
em 1845, ele voltou sua atenção para a órbita irregular de Urano, que ele explicou assumindo a presença de um planeta até então desconhecido. Independentemente do astrônomo Inglês John C. Adams, ele calculou o tamanho e a posição do corpo desconhecido e pediu ao astrônomo alemão Johann G. Galle para procurá-lo. Em Setembro. 23 de 1846, depois de apenas uma hora de busca, Galle encontrou Netuno dentro de um grau da posição que havia sido calculada por Le Verrier. Como resultado dessa conquista Le Verrier recebeu, entre outros prêmios, a Medalha Copley da Royal Society de Londres e foi nomeado um oficial da Legião de Honra. Uma cadeira de astronomia foi criada para ele na Universidade de Paris.Em 1854, Le Verrier tornou-se diretor do Observatório de Paris. Ele restabeleceu a eficiência desta instituição, mas algumas das medidas intransigentes tomadas levantaram uma tempestade de protestos que só foi apaziguada por sua remoção em 1870. Com a morte de seu sucessor em 1873, ele foi reintegrado, mas com sua autoridade restrita pela supervisão de um conselho Observatório.